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杭高院激光及应用团队参与的科学研究成功观测到化学反应中的“日冕环”现象

天猫彩票 www.cjact.com 作者:杭高院来源:杭州高等研究院发布时间:2018-05-16

    当大气中的微小水滴被阳光照射时,如果气象条件良好,人们可以在太阳周围观察到一系列美丽的光环,大气光学中将其称之为日冕环(图一)。

图一 大气光学中日冕环


根据研究表明,这一自然现象的产生源于光在水滴表面前向衍射所产生的光干涉图像。就物理角度而言,其产生的原理与著名的杨氏双狭缝干涉现象极为类似,均是由光量子的波动特性而产生的干涉现象。与大气光散射相似,气相化学反应从严格意义上来说是原子与分子的散射过程。那么,自然界中存在的日冕环是否也能在气相化学反应中找到与之相似的现象呢?


近期,杭州高等研究院院长、激光及其应用团队负责人杨学明院士,团队成员俞盛锐副研究员与中国科技大学王兴安教授,中科院大连化物所孙志刚研究员、张东辉院士合作完成了H+HDH2+D化学反应动力学的研究,并首次在化学反应中观测到“日冕环”现象。这一最新研究成果发表在《自然化学》(Nature Chemistry)杂志上。


不同于大气光散射过程,气相化学反应散射过程中是伴随着旧化学键的断裂和新化学键的形成。因此,为了在微观尺度上观测化学反应中的“日冕环”现象,科学家们需要借助于先进的现代物理化学实验手段,就分子散射动力学进行研究,从中获取量子态分辨的散射产物角分布信息。近年来,速度成像技术逐渐成为研究化学反应机理的重要实验方法之一。为了能够更加准确的获得反应产物的的动力学信息,研究人员们一直致力于提高成像实验的分辨率。杨学明院士领导,俞盛锐副研究员参与的由多家合作单位所组成的研究团队通过自主研制的结合阈值激光电离技术以及速度成像技术的交叉分子束反应动力学研究装置,使得实验上获得的H原子产物的速度分辨率达到了世界上同类仪器的最好水平。利用这一装置,研究团队对化学中最经典的H+HDH2+D 的反应动力学展开了详细地研究。他们首次测得了这一反应产物全量子态分辨的产物速度影像(图二),并且在实验上首次观测到了反应前向散射产物中存在的角分布振荡现象。


图二 H+HDH2+D 反应的产物速度影像


实验上观测到的基元化学反应产物的角分布振荡结构的产生机理需要通过理论加以分析和解释。中科院大连化物所孙志刚研究院、张东辉院士利用精确的量子动力学理论研究,发现这一角分布振荡现象其实是由散射过程中的分波散射的角分布结构引起的。通过对这些振荡结构的测量和分析,我们可以了解到引起前向散射的反应过渡态和中间体的大小,也可以知道这些前向振荡结构是具体来源于哪几个散射分波。


在这一研究过程中,我们认为这些在化学反应中首次发现的前向散射振荡结构在三维散射图像中与大气光学中观测到的日冕环的散射图像非常相似(图三)。


图三 化学反应中的前向散射振荡a)与大气日冕散射环b)


值得一提的是,通过观测光与水滴的日冕环散射,我们可以了解自然界中的水滴的大??;而通过观测化学发应中的前向角分布振荡结构,我们可以清晰地研究化学反应的过渡态结构以及动力学。


本研究是中科院大连化物所与浙江师范大学合作共建杭州高等研究院以来的突出成果之一,这意味着双方的合作已步入快车道,杭州高等研究院的建设与发展也揭开了崭新的一页。


  《自然化学》(Nature Chemistry) 杂志简介:

Nature Chemistry是一个专门发表介绍化学所有领域最重要、最尖端研究工作的高质量论文的月刊(一区top,2017年影响因子25.87)?;Ь1怀谱魇且幻藕诵难Э?,它在物理学和生物学等学科之间起一个桥梁作用,与工程和医学等多种不同的其他学科都有交叉。Nature Chemistry目的是将化学所有子学科的科学家聚到一起,通过提供一个关于这一学科的均衡观点、同时帮助推动不同化学领域之间的思想交流,从而成为化学界的一个重要资源。


除了反应分析化学、无机化学、有机化学和物理化学这些传统核心领域的研究成果外,本刊还将介绍更大范围内的化学研究工作,其中包括(但不限于)催化、计算和理论化学、环境化学、绿色化学、药物化学、核化学、聚合物化学、超分子化学、以及表面化学。其他交叉学科的话题如生物无机化学、生物有机化学、有机金属化学和物理有机化学等也是Nature Chemistry杂志所要覆盖的内容。


      论文链接:https://www.nature.com/articles/s41557-018-0032-9


编辑:朱慧